高校化学工程学报

Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities

综述

  • 生物基聚苯乳酸新材料及其单体制备的研究进展

    关今韬1;贠军贤2;关怡新1;姚善泾1

    以可再生资源发酵制备的光学纯苯乳酸为单体合成的聚苯乳酸,是最新研究的一种芳香族生物基聚合物新材料,具有优异的热稳定性、机械强度和紫外吸收性能,成为继聚乳酸材料之后的重要聚合物材料,在工业领域具有潜在的广阔应用前景。高纯度苯乳酸单体的制备是聚苯乳酸工业化的关键。本文从聚苯乳酸的合成、苯乳酸单体的化学与生物合成方法及下游分离纯化等方面,对其研究现状进行了综述。苯乳酸的化学合成法有多条明确的路线,但步骤繁琐,反应条件苛刻,副产物多,尚不能工业化应用;生物合成法制备苯乳酸的反应条件温和,具有很好的可持续性;用生物安全性优良的高产菌株进行生物转化及酶法合成,成为苯乳酸工业化发展的重要方向。但是,采用常规纯化方法从生物发酵液或转化液中分离纯化得到苯乳酸时,尚存在处理量较小、工艺繁琐、反应条件苛刻等局限性;近几年兴起的晶胶介质层析分离技术,可简化分离纯化步骤,其产物纯度高,过程简便,有望成为苯乳酸分离的新方法。

    2018年04期 739-747页 [查看摘要][在线阅读][下载 416K]
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  • 乙醇Guerbet缩合合成正丁醇反应催化剂性能的研究进展

    朱雄华;安华良;赵新强;王延吉

    由于生物丁醇比生物乙醇具有更高的能量密度和燃油效率,能与汽油以任意比混合、对发动机和管路无腐蚀性,因此生物丁醇更适宜作为日益枯竭的化石燃料的替代品。乙醇Guerbet缩合反应合成正丁醇具有原料来源广、工艺流程短、环境友好等优点,因而受到国内外广泛关注。作者系统比较了用于乙醇Guerbet缩合合成正丁醇反应催化剂的性能,并对今后催化剂的研究方向进行了展望。

    2018年04期 748-757页 [查看摘要][在线阅读][下载 412K]
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  • 本征型自修复弹性体的研究进展

    张志菲1;赵树高1;杨琨1;2

    弹性体材料在加工和使用过程中往往会受到环境或外加剪切应力作用,导致不可预期的损伤和结构破坏。通过自修复技术可有效延长材料的寿命,提高使用安全性,降低维修成本,同时实现材料的循环回收利用,降低材料失效带来的一系列安全和环境问题,因此对弹性体自修复性能的研究具有重要意义。目前自修复弹性体的研究主要分为两大类:外援型自修复和本征型自修复。其中,借助可逆化学实现的本征型自修复具有无需外加修复剂即可实现多次损伤修复的优点,近年来受到更多关注。文章主要介绍了自修复弹性体的研究现状,综述了最近几年基于可逆氢键、可逆离子键、可逆配位键等可逆非共价键,以及可逆Diels-Alder反应、可逆双硫键等可逆共价键设计和制备本征型自修复弹性体的研究成果,并对自修复弹性体的发展进行展望。

    2018年04期 758-766页 [查看摘要][在线阅读][下载 532K]
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  • 膜片钳技术在细胞电生理研究方面的最新应用

    贾炜姣1;2;代广斌2;3;耿国帅2;3;杨忠波2;汤明杰2;修鹏4;张峰1;王化斌2;5

    细胞的生物学、化学及物理学等变化与细胞的生理功能密切相关。膜片钳技术是一种通过检测全细胞、单个或几个离子通道的电信号来研究细胞生理功能的重要技术。论文首先介绍了膜片钳技术,包括膜片钳的基本工作原理、细胞电信号的检测及分析方法;接着总结了膜片钳技术在揭示细胞电生理性质的化学及生物学机制方面的最新进展;然后概述了细胞电生理研究中膜片钳技术与其他生物检测技术的结合应用情况;最后对膜片钳技术的现状进行了总结并对其发展趋势进行了展望。

    2018年04期 767-778页 [查看摘要][在线阅读][下载 413K]
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化工热力学与基础数据

  • β-石竹烯、对伞花烃及3-蒈烯二元体系的超额焓

    姚光艳1;王琳琳1;陈小鹏1;廖丹葵1;童张法1;雷福厚2;李鹏飞2

    利用C80型Calvet微量量热仪测定了对伞花烃+<i>β</i>-石竹烯,3-蒈烯+<i>β</i>-石竹烯和3-蒈烯+对伞花烃三个二元体系在298.15 K下的超额焓。三个二元体系的超额焓数据在全浓度范围内均为正值,并且最大值均在摩尔分数<i>x</i><sub>1</sub>=0.5附近。采用Redlich-Kister方程对实验数据进行关联,标准偏差分别为0.2151、0.1773和0.4483 J&#183;mol<sup>-1</sup>。结果表明实验所测定的超额焓与关联结果吻合较好。在相同温度下,3-蒈烯+对伞花烃体系的超额焓值均大于含重质松节油组分的对伞花烃+<i>β</i>-石竹烯和3-蒈烯+<i>β</i>-石竹烯体系。

    2018年04期 779-784页 [查看摘要][在线阅读][下载 345K]
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传递现象与单元操作

  • 造粒塔粉尘洗涤过程中流体力学特性与除尘效率研究

    王斯民1;王家瑞1;宋晨1;张早校1;文键2

    针对造粒塔粉尘易溶于水的特性,利用喷淋洗涤的方式脱除更加方便高效。研究基于液滴捕集粉尘的理论,实现了喷淋除尘过程的模拟。采用数值模拟与实验相结合的方法,研究了洗涤塔内气液固三相的流动特性,分析了空塔气速、喷淋密度及粉尘粒径对除尘效率的影响。研究结果表明:壁面附近空气速度出现峰值,存在壁流现象,从而引起粉尘逃逸;喷淋密度增大,除尘效率单调递增,但增长速率有所减缓;空塔气速增大,除尘效率并不仅仅是单调递减变化,喷淋密度为2 m&#183;h<sup>-1</sup>,空塔气速增大到2.5 m&#183;s<sup>-1</sup>时,除尘效率反而有所提高。粒径大于10 μm的粉尘,除尘效率能达到95%以上,而10 μm以下的粉尘由于运动随机性强,难以脱除。在计算工况内,改变气速对粉尘的脱除效果并不明显,增大喷淋密度更为有效。

    2018年04期 785-793页 [查看摘要][在线阅读][下载 636K]
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  • 微多孔表面强化淬火过程中池沸腾传热的试验研究

    张宇鸿1;李佳琦1;张嘉懿1;金梦丽1;蒋乐怡1;范利武1;2;俞自涛1

    增加表面亲水性是强化淬火过程沸腾传热、提高淬火速率的有效途径,对工程应用中实现高温物体的快速冷却具有重要意义。通过电化学阴极沉积的方法,在不锈钢柱体表面沉积金属镍颗粒,制备了一种具有较规整三维结构的微多孔超亲水表面。对其在常压饱和去离子水中进行淬火试验,研究其瞬态池沸腾传热特性,并与光滑亲水表面及微粗糙超亲水表面进行对比。结果表明,微多孔表面加快了淬火进程,冷却时间较亲水表面和无孔超亲水表面分别缩短约52%和22%。微多孔表面的临界热流密度较亲水表面提高了33%,但与超亲水表面相比却略有降低。多孔结构的存在产生了“肋片效应”,使得表面局部冷却,突起的孔壁更易“刺穿”汽膜,从而使得微多孔表面的Leidenfrost温度较亲水表面与超亲水表面分别提高了约300和190℃。该表面所具有的较强芯吸性也改善了液体对于表面蒸干区域的再润湿能力,加速淬火过程中膜态沸腾向过渡沸腾的转变。

    2018年04期 794-801页 [查看摘要][在线阅读][下载 972K]
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  • 纵向涡发生器设计参数对喷动床内颗粒两相流动影响实验研究

    尚灵祎1;吴峰1;马晓迅1;2

    将球体纵向涡流发生器引入喷动床内,采用粒子图像测速技术研究了在内径152 mm的喷动床内颗粒密度及纵向涡流发生器排数(单排、双排及三排)对喷动床内喷射区及环隙区颗粒相径向速度的影响。结果表明:在喷动床稳定喷动范围内,颗粒密度越小纵向涡流对颗粒相径向运动的强化效果越佳。纵向涡发生器对喷动床内颗粒运动强化存在空间分布的不均匀性,在喷动床有限的空间范围内,存在最佳的静床层高度使得纵向涡流发生器对颗粒径向运动的强化效果达到最佳。整体而言,单排及双排纵向涡流发生器对喷动床内颗粒径向速度的强化效果最佳,随着静床层高度的增加,多排纵向涡流发生器对喷射区颗粒径向速度影响逐渐减小,而对环隙区颗粒径向速度的影响逐渐增大。

    2018年04期 802-807页 [查看摘要][在线阅读][下载 456K]
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  • 径向油膜密封中气液两相泄漏流的数值模拟

    韦为1;耿葵花1;耿爱农2;马小波1;何洋1;赵泰百1;雷悦1

    针对滚动转子压缩机径向间隙的动压油膜密封出现的微尺度气液两相泄漏流,运用正交试验法设计了动压油膜密封的试验方案,在实验验证的基础上,基于Fluent进行了数值模拟试验,分析各试验参数对气相泄漏量<i>Q</i>和气相击穿时间<i>T</i>影响的显著性。分析结果表明:在正交试验参数变化范围内,对气相泄漏量<i>Q</i>的显著性影响由高至低排序为:径向间隙<i>H</i>、压差<i>P</i>和润滑油黏度<i>μ</i>;对气相击穿时间<i>T</i>的显著性影响由高至低排序为:径向间隙<i>H</i>、润滑油黏度<i>μ</i>和压差<i>P</i>;具体表现为:气相泄漏量<i>Q</i>随着<i>H</i>和<i>P</i>的增大而增大,随着<i>μ</i>的增大而减小;气相击穿时间<i>T</i>都随着<i>H</i>和<i>P</i>的增大而减小,随着<i>μ</i>的增大而增大。根据正交试验分析的结果,给出了气相泄漏量最小的优化参数选择。

    2018年04期 808-815页 [查看摘要][在线阅读][下载 562K]
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  • 阶梯形肋片对套管式相变蓄热器蓄热性能影响的数值研究

    胡志培;孙志高;孟二林

    在传统等高直肋的基础上,针对套管式相变蓄热器实施非等高的阶梯形肋片以实现其热性能进一步优化。通过焓法模型,首先明确等高直肋的强化传热效果,并在此基础上分析肋高不均性及热源温度的影响。结果显示,与光管蓄热器相比,导热-对流共同作用的相变蓄热过程,等高直肋虽实现强化传热,但蓄热过程材料的融化仍存在竖向不均匀性,蓄热后期装置底部出现传热及融化死角。添加非等高阶梯形肋片的装置,蓄热过程各点融化速率趋于均匀。随肋高不均匀性的增加,其强化传热效果先增强而后趋于稳定,最高可达27.7%。热源温度越高,阶梯形肋片的强化传热效果也越显著。阶梯形肋片可较好地提高装置的热性能,所得结论可为套管式相变蓄热器的优化设计提供参考。

    2018年04期 816-822页 [查看摘要][在线阅读][下载 452K]
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  • 分子动力学模拟不同类型MOFs材料对NO2气体扩散影响

    余园园1;杨犁1;彭昌军2;孙炜1

    利用分子动力学模拟考察了不同浓度条件下NO<sub>2</sub>气体在金属有机骨架材料(MOFs)中的自扩散速率,并讨论了气体自扩散速率与材料结构之间的关系。研究结果表明NO<sub>2</sub>气体在IRMOF系列材料、具有开放金属位点的MOFs材料和ZIF系列材料中的自扩散系数随着气体浓度增加先升高后降低;在MIL系列材料中的自扩散系数仅随着气体浓度增加而降低。其扩散性能主要受材料最小孔径和孔隙率影响,在同系列材料中最小孔径和孔隙率越大,NO<sub>2</sub>气体的自扩散系数越大。其中NO<sub>2</sub>气体在IRMOF-9、MgMOF-74、ZIF-3、MIL-47和MIL-53Crht等材料中均具有较好扩散性能。通过气体分子在材料中的径向分布函数图、模拟轨迹等探讨了气体在MOFs材料中的扩散机理。研究发现MOFs材料金属簇吸附性能的强弱影响NO<sub>2</sub>气体随浓度变化的自扩散系数曲线。同时研究了无限稀释条件下NO<sub>2</sub>气体在MOFs材料中的自扩散系数<i>D</i>(0),从而获得NO<sub>2</sub>在MOFs材料中的活化能。

    2018年04期 823-830页 [查看摘要][在线阅读][下载 1232K]
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  • 双组分层不对称撞击流流场能量的研究

    张建伟;马繁荣;冯颖;张志刚

    采用二维高速粒子图像测试技术(TR-PIV)和平面激光诱导荧光技术(PLIF)测量了双组分层不对称撞击流流场,利用POD分析方法提取流场含能大尺度结构,分解瞬时流场得出主要模态能量,考察了双层撞击流在不同射流<i>Re</i>、不同间距及不同直径比下不对称流场能量的变化规律。主要结论如下:同喷嘴直径下,不对称流场能量总是大于对称流场,在上下撞击驻点形成交叉时,流场整体能量较高,同时流场能量随喷嘴间距的增大而减小;不同喷嘴直径下,流场能量随直径比<i>K</i>增大而增大,直径比<i>K</i>>1时,不对称流场能量也总是大于对称流场。综上所述,流场的这种不对称性有利于整体提高流场能量及流动特征。

    2018年04期 831-839页 [查看摘要][在线阅读][下载 563K]
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反应工程

  • 植物油加氢脱氧路径调控催化剂的制备

    王海周1;王东军2;李山山1;侯凯湖1

    以MgAl<sub>2</sub>O<sub>4</sub>为载体,采用浸渍法制备了Ni/Mo摩尔比0~∞的MoNi基和系列助剂改性的Mo基催化剂;采用X射线衍射(XRD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)和NH<sub>3</sub>程序升温脱附(NH<sub>3</sub>-TPD)等技术对催化剂进行了表征;以含20%小桐子油的正辛烷溶液为原料,在连续固定床上考察了催化剂的加氢脱氧性能。结合催化剂的表征和评价结果,较详细地考察了Ni/Mo摩尔比和助剂改性对催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明,适量Ni可以减弱活性组分MoO<sub>3</sub>与载体的相互作用,促进了MoO<sub>3</sub>的还原,降低了MoO<sub>3</sub>的还原温度。减小Ni/Mo摩尔比可增加催化剂表面的弱酸量,有利于植物油C-O键的断裂;助剂Fe的加入,虽使催化剂的总酸量减少,但却使其L酸量明显增加,且增加了催化剂的表面活性氢数量,这二者均有利于植物油C-O键的断裂。在Ni/Mo=2.5的MoNi基催化剂上,植物油加氢脱氧的脱羰/脱羧产物选择性高达90.2%;在10% Fe (NO<sub>3</sub>)<sub>3</sub>改性的Mo基催化剂上,植物油加氢脱氧的脱水产物选择性为91.8%。

    2018年04期 840-847页 [查看摘要][在线阅读][下载 454K]
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  • 滴流床反应器催化剂颗粒微观结构的模拟优化

    尹祎轩;杨座国

    使用SIMP变密度拓扑优化法,对滴流床反应器催化剂颗粒的拓扑形状和催化活性组分在颗粒中的分布进行优化设计,研究了催化剂颗粒在不同的反应速率、反应级数、反应组分扩散系数和液膜厚度下的优化形态。结果表明,维持催化活性组分在催化剂颗粒载体中的浓度不变时,在颗粒中制作成洋葱或树状的中空结构可有效提升催化剂效率;维持催化剂颗粒形状不变时,为提高催化能力,可将催化活性组分沿颗粒侧表面集中分布。经催化剂结构优化后,颗粒对一级反应的催化转化率提高了19%~36%,对二级反应提高了50%~76%;经催化活性组分分布优化后,颗粒对一级慢反应的催化转化率提高了1~6倍,对二级慢反应提高了5~7倍。

    2018年04期 848-855页 [查看摘要][在线阅读][下载 876K]
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  • NH4MnPO4·H2O热分解动力学

    侯翠红1;苗俊艳2;王仁宗3;王燕1;王好斌1

    以MnSO<sub>4</sub>&#183;H<sub>2</sub>O、(NH<sub>4</sub>)<sub>2</sub>SO<sub>4</sub>和H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>为原料,通过共沉淀法制备了NH<sub>4</sub>MnPO<sub>4</sub>&#183;H<sub>2</sub>O,并通过XRD、FTIR、激光粒度分析仪和SEM对产物晶型、化学结构、粒度大小及形貌进行表征。结果表明该产物为NH<sub>4</sub>MnPO<sub>4</sub>&#183;H<sub>2</sub>O,结晶度高,颗粒较细,呈短棒状。通过热分析法研究该产物的热分解过程,表明分解过程分为两个阶段,并对第一阶段分解过程进行了热分解动力学研究,用F1ynn-Wall-Ozawa法和Friedman法求得NH<sub>4</sub>MnPO<sub>4</sub>&#183;H<sub>2</sub>O第一阶段热分解活化能分别为93.201和88.681 kJ&#183;mol<sup>-1</sup>;在以上方法基础上,通过Coats-Redfern法求得第一阶段热解活化能<i>E</i><sub>1</sub>=91.533 kJ&#183;mol<sup>-1</sup>,指前因子<i>A</i><sub>1</sub>=3.846&#215;10<sup>7</sup> s<sup>-1</sup>,并得到热分解动力学模型和动力学方程,为磷酸铵锰作为缓释氮磷锰肥的使用及其在复肥中的添加应用提供理论依据。

    2018年04期 856-861页 [查看摘要][在线阅读][下载 458K]
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  • 液-液相转移反应萃取法高选择性合成二烯丙基胺

    王超;单玉华;封东廷;刘入强;黄超

    为提高氯丙烯催化氨解合成二烯丙基胺(DAA)的选择性,研究提出了液-液相转移反应萃取新工艺。通过萃取剂和相转移促进剂的筛选,建立了一高效的液-液相转移反应萃取体系。通过物料配比、反应时间和温度等因素的考察,确定了适宜的反应条件。分别用气相色谱(GC)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)、核磁氢谱(<sup>1</sup>H-NMR)和红外光谱(FT-IR)等方法对产物DAA进行定性与定量分析。结果表明:氯苯是合适的反应萃取剂,苄基三乙基氯化铵(BTEC)是合适的相转移促进剂,氯化亚铜是合适的氨解催化剂;在较合适的原料配比(质量比<i>m</i>(氨水(25%)):<i>m</i>(氯丙烯):<i>m</i>(氯化亚铜):<i>m</i>(氯苯):<i>m</i>(BTEC)=255:58.5:1.5:120:1.0)下,35℃反应3 h,氯丙烯转化率达95.9%,DAA的选择性达91.9%(收率为88.1%)。含催化剂、过量的氨及中间产物单烯丙基胺(MAA)等的水相可方便地循环利用,而且在循环过程中将副产物氯化铵以固体形式分出,从而避免废液排放,降低生产成本。

    2018年04期 862-868页 [查看摘要][在线阅读][下载 423K]
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  • Cu-Zn-Al基催化剂制备及催化等离子体转化甲烷制甲醇

    徐锋;李凡;朱丽华;李创

    为了探讨催化剂对低温等离子体转化甲烷制甲醇的影响,将Cu-Zn-Al基催化剂引入介质阻挡放电系统,进行了甲烷等离子体-催化制甲醇的研究,考察了催化剂填装方式、催化剂载体、催化剂助剂对甲醇生成的影响。结果表明,将催化剂负载在堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC)的填装方式可获得较好的催化效果;堇青石表面结构对甲醇的生成具有显著影响,将催化剂负载在经酸蚀处理的堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC-AE),可使单位能耗甲醇产量提高28%;在催化剂中添加助剂Ce利于甲醇的生成,应用Cu-Zn-Al-Ce/HC-AE催化剂时,单位能耗甲醇最大产量较单纯等离子体体系提高了183.7%。基于等离子体-催化甲烷反应结果和发射光谱原位诊断,推断等离子体与催化剂协同转化甲烷制甲醇反应中甲醇通过自由基反应和费托合成两条途径生成。

    2018年04期 869-876页 [查看摘要][在线阅读][下载 637K]
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生物化工

  • 基于关键节点代谢流重排提高酿酒酵母的香叶基香叶醇产量

    吴伟鹏;于洪巍;叶丽丹;周萍萍;姚震;边旗

    香叶基香叶醇(geranylgeraniol,GGOH)是生产香料、药物、维生素A和E的重要中间体,其生物活性构型为(E,E,E)-GGOH。为了提高酿酒酵母的(E,E,E)-GGOH产量,在表达了香叶基香叶基焦磷酸合酶-法尼基焦磷酸合酶融合酶(BTS1-DPP1)和香叶基香叶基焦磷酸合酶-二酰基甘油二磷酸磷酸酶融合酶(BTS1-ERG20)的初始菌株(产34.85mg&#183;L<sup>-1</sup> GGOH)的基础上,本实验进一步利用代谢工程的手段对法尼基焦磷酸(FPP)代谢节点处进行代谢流重排。一方面,过表达了来源于红法夫酵母的香叶基香叶基焦磷酸(GGPP)合酶突变体(CrtE03M),增加了前体物质GGPP的供应,从而将GGOH产量提高了1.6倍,达到56.04mg&#183;L<sup>-1</sup>;另一方面,利用葡萄糖诱导性弱启动子P<sub><i>HXT1</i></sub>对竞争支路关键酶角鲨烯合酶(ERG9)进行下调,从而使GGOH产量提高4.5倍,达到156mg&#183;L<sup>-1</sup>。同时,通过敲除<i>GAL80</i>基因构建了葡萄糖调控的<i>GAL</i>体系,用以控制GGOH的合成,与P<sub><i>HXT1</i></sub>控制的角鲨烯合成支路一起,构成了顺序表达体系,最终,以十二烷为有机相,在摇瓶中进行两相发酵,培养72 h后获得GGOH产量183.07mg&#183;L<sup>-1</sup>,与初始菌株相比提高了5倍。本工作对其他FPP下游途径的代谢调控具有借鉴意义。

    2018年04期 877-884页 [查看摘要][在线阅读][下载 367K]
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  • 链球菌蛋白G免疫球蛋白结合域C3区串联体的表达、筛选与初步应用

    冯利利1;杜夜星1;张强1;李娇娇1;夏海锋1;2

    筛选并制备高效结合抗体的重组蛋白G亲和层析介质。以链球菌蛋白G C3区为结构单元,拼接形成3、4、5、6个重复C3片段的串联体,分别克隆至PET21,并在<i>E.coli</i> BL21(DE3)中表达。经Ni<sup>2+</sup>纯化的重组蛋白分别偶联至Purose 4 Fast Flow制备亲和层析介质,比较介质的吸附情况,发现重组四串体对hIgG的吸附量最高,其静态饱和吸附量为66.79 mg&#183;mL<sup>-1</sup>,动态吸附载量为35 mg&#183;mL<sup>-1</sup>介质,优于同类型商品介质。利用该介质分离纯化小鼠腹水和人血清中的IgG,纯度在95%左右,回收率不低于80%。

    2018年04期 885-892页 [查看摘要][在线阅读][下载 874K]
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  • 基于白藜芦醇还原特性的银基纳米载体制备及肿瘤细胞杀伤效应评价

    成杰伟1;2;黄赛朋1;温惠云1;许宁侠1;2;刘先宁3;肖湘华3;李文帅1;薛伟明1

    以反式白藜芦醇(resveratrol,RES)为还原剂,硝酸银(AgNO<sub>3</sub>)为前驱体,十六烷基三甲基溴化铵(cetyltrimethylammonium bromide,CTAB)为表面活性剂和相转移催化剂,采用原位液相还原工艺制备了负载RES的银基纳米载体(RES-Ag NPs)。当AgNO<sub>3</sub>、RES和CTAB摩尔比为1:1:0.5、40℃反应13 h时,制得平均粒径(45.5&#177;2) nm、zeta电位-21 mV的RES-Ag NPs。红外光谱和紫外吸收光谱分析结果表明,RES成功负载在纳米银表面,负载量达到0.0883 mg&#183;mg<sup>-1</sup>。体外释放实验表明,RES-Ag NPs具有过氧化氢(H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>)敏感响应的释放特性,当pH=5.4且<i>C</i><sub>H<sub>2</sub>O<sub>2</sub></sub>=25 μmol&#183;L<sup>-1</sup>时RES释放率为89%。以人乳腺癌细胞MCF-7为肿瘤细胞模型,MTT实验结果显示,当样品剂量均为15 μg&#183;mL<sup>-1</sup>时,与RES、Ag NPs和RES+Ag NPs联合给药相比,RES-Ag NPs对细胞的生长抑制率分别提高了62.6%、68.2%和55.1%,体现了纳米载体中银纳米粒子与负载药物RES对肿瘤细胞的协同杀伤效应。

    2018年04期 893-901页 [查看摘要][在线阅读][下载 522K]
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化学工艺

  • 乙二胺对CaSO4·2H2O-NH3-CO2-H2O反应体系制备球霰石络合作用的研究

    薛潇;宫源;朱家骅;周加贝;罗安安;唐敏;范晓宇

    烟气CO<sub>2</sub>与工业固废磷石膏(CaSO<sub>4</sub>&#183;2H<sub>2</sub>O)在CaSO<sub>4</sub>&#183;2H<sub>2</sub>O-NH<sub>3</sub>-CO<sub>2</sub>-H<sub>2</sub>O多相复杂体系中生成碳酸钙与硫酸铵,反应体系中游离的Ca<sup>2+</sup>浓度呈下降趋势,产物(CaCO<sub>3</sub>为方解石和球霰石混合晶型。研究以乙二胺为添加剂,在固定搅拌转速、CO<sub>2</sub>流量、氨水浓度的条件下,研究乙二胺(EDA)对CaSO<sub>4</sub>&#183;2H<sub>2</sub>O-NH<sub>3</sub>-CO<sub>2</sub>-H<sub>2</sub>O反应体系制备球霰石的影响及作用机理。结果表明:添加剂乙二胺以钙络合剂的形式参与反应抑制结晶,将反应体系的诱导期延长至60 min,根据质量守恒定律和配位解离平衡模拟的硫酸根浓度理论值与硫酸根浓度实验值、钙元素浓度实验值之间的误差小于20%。钙以游离态或与乙二胺形成配合物的形式存在于溶液中,钙浓度呈先上升后下降趋势,上升阶段钙浓度大于20℃时CaSO<sub>4</sub>&#183;2H<sub>2</sub>O-NH<sub>3</sub>-CO<sub>2</sub>-H<sub>2</sub>O的溶解度15 mmol&#183;L<sup>-1</sup>,获得单一形貌的碳酸钙产品球霰石。随着乙二胺浓度的升高,诱导期内体系中钙浓度增加。通过延长诱导期,将反应结晶过程中的溶解与结晶过程分离,为直接制备纯净球霰石提供理论和可行性方面的指导。

    2018年04期 902-909页 [查看摘要][在线阅读][下载 711K]
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  • 克拉维酸钾一步结晶工艺优化

    胡春燕;王旭东;秦超;董悦生;修志龙

    克拉维酸钾是临床上应用最为广泛的<i>β</i>-内酰胺酶抑制剂。基于对工业生产中两步结晶法存在问题的分析,研究提出了克拉维酸与成盐剂异辛酸钾一步反应结晶的新工艺,考察了结晶过程中搅拌速率、温度等因素对产品质量和收率的影响。优化的操作条件为:异辛酸钾浓度0.56 mol&#183;L<sup>-1</sup>,克拉维酸与异辛酸钾摩尔比1:1.2;异辛酸钾溶液流加速率4 mL&#183;min<sup>-1</sup>;反应时搅拌速率280 r&#183;min<sup>-1</sup>,温度15℃;养晶时搅拌速率180 r&#183;min<sup>-1</sup>,降温方式以0.5℃&#183;min<sup>-1</sup>的降温速率从15℃降至10℃,保持30 min后再以同样的速率从10℃降至5℃,持续保持60 min。在此条件下获得的克拉维酸钾晶体纯度大于99%,收率大于73%,杂质含量符合《中国药典》2015年版要求。一步结晶收率与现有两步结晶相当,可以减少操作步骤,降低生产成本。

    2018年04期 910-917页 [查看摘要][在线阅读][下载 1020K]
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化工系统工程

  • 基于多策略扰动机制的飞蛾火焰算法及在乙烯聚合过程动力学参数估计中的应用

    安许锋;田洲;钱锋

    针对飞蛾火焰算法(MFO)早熟和易陷入局部最优的缺点,研究提出了一种基于多策略扰动机制的飞蛾火焰算法(MSMFO)。该算法通过莱维飞行和布朗运动两种机制的随机选择对飞蛾粒子进行重新定位,以克服种群后期多样性严重下降的缺陷。通过对8个测试函数的仿真对比,MSMFO具有更高的收敛精度和更好的全局收敛能力。将MSMFO算法用于工业乙烯聚合过程动力学参数估计。以聚合反应动力学参数为决策变量,模型输出的数均分子量和重均分子量与实际值之间的相对误差平方为目标。结果证明,MSMFO算法具有更好的收敛性。

    2018年04期 918-925页 [查看摘要][在线阅读][下载 354K]
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  • 考虑污垢生长的柔性换热器网络综合

    白一媛;刘琳琳;顾偲雯;都健

    污垢生长会对换热器网络的传热性能产生不利影响。研究基于限制换热器网络柔性的临界操作点,提出同时考虑流股入口温度和热容流率波动以及各流股污垢生长的柔性换热器网络综合方法。首先,提出柔性分析方法,采用搜索矩阵法和并行模拟退火算法,能够有效计算柔性指数且准确识别临界操作点。其次,建立混合整数非线性规划模型,获取在全周期内满足柔性需求且年度总费用最小的换热器网络结构。结果表明,所得网络在全周期内的柔性指数<i>F</i>均大于1,验证了该方法的有效性。

    2018年04期 926-932页 [查看摘要][在线阅读][下载 430K]
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  • 基于全年综合能效评定方法的空气源热泵热水系统性能测试研究

    尹应德1;徐路生2;黄旭阳3;朱冬生1;孙晋飞1

    为研究空气源热泵热水系统的实际运行能耗情况,基于空气源热泵热水系统全年综合能效评定方法,对上海地区某酒店客房采用空气源热泵作为热源的生活热水系统的制热量、用电量、能效比(COP)等重要参数进行全年实测和分析。测试结果表明:空气源热泵的全年综合能效比(SEER)为3.92,与名义工况下能效比(COP)4.4相差较大,差值约为10.9%。整个热水系统的SEER除了受到空气源热泵自身性能的影响,还受到系统的选型、控制策略等因素影响。基于全年综合运行工况,对空气源热泵以及整个热水系统的实际能效比进行分析和评价,具有一定的参考和实际应用价值。

    2018年04期 933-939页 [查看摘要][在线阅读][下载 342K]
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材料科学与工程

  • 软模板法石墨烯气凝胶的制备及其对水中油品的吸附机理

    黄扬帆;刘会娥;王振有;朱佳梦;陈爽

    以氧化石墨烯(GO)为稳定剂制备乳液(GE),经过水热反应后得到石墨烯气凝胶(GA),利用光学显微镜(OM)、接触角测量仪、扫描电子显微镜(SEM)对制备的GA、GE进行表征。以正庚烷、十二烷、甲苯、环己烷、航空煤油、直馏柴油等分别作为水中油品配制模拟含油废水,改变吸附剂GA种类和吸附温度,考察不同条件下GA对模拟含油废水中油品的吸附效果。实验结果表明,GA对模拟含油废水的吸附过程符合准二级动力学方程(PSO),吸附过程分为三个阶段,包括大孔扩散、内部中孔扩散、微孔扩散至吸附平衡。吸附活化能<i>E</i><sub>a</sub>为35.07 kJ&#183;mol<sup>-1</sup>,推测GA对水中油品的吸附过程为物理吸附。改变吸附条件,分析结果后发现以下规律:碳数相近时,GA-2对油品吸附速率为直链烷烃 > 环烷烃 > 芳香烃,油品碳数对吸附速率影响小于油品种类;GA密度越小、孔隙率越大,吸附速率越快;温度升高对吸附有利。油水比为2:5条件下所制得的GA-2对航空煤油的吸附等温线符合Freundlich吸附模型。

    2018年04期 940-948页 [查看摘要][在线阅读][下载 514K]
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  • 基于off-on机理的罗丹明Ag+荧光探针合成与识别性能

    刘静;谈光华;王欢;杜咪咪

    以罗丹明6G、香草醛、氯丙烯等为原料,经过三步反应,合成了一种基于off-on机理的罗丹明荧光探针(RP)。用红外、核磁光谱等技术对其结构进行表征,利用紫外、荧光光谱等研究其光化学性质及识别性能,同时考察了金属离子浓度等因素的影响。结果表明,探针本身荧光很弱,与Ag<sup>+</sup>结合后荧光显著增强,在C<sub>2</sub>H<sub>5</sub>OH/H<sub>2</sub>O (1/3,V/V)体系中,荧光探针在689 nm处,对Ag<sup>+</sup>具有专属识别性能,受常见金属离子(Cu<sup>2+</sup>、Hg<sup>2+</sup>、Pb<sup>2+</sup>、Cr<sup>3+</sup>、Cd<sup>2+</sup>、Fe<sup>3+</sup>、Co<sup>2+</sup>、Bi<sup>3+</sup>、K<sup>+</sup>、Na<sup>+</sup>)干扰小,探针的荧光强度与Ag<sup>+</sup>浓度(26.57~66.20 mmol&#183;L<sup>-1</sup>)有良好的线性关系,相关系数R<sup>2</sup>=0.9912,检出限达16.09 mmol&#183;L<sup>-1</sup>。Job’s曲线表明,荧光探针与Ag<sup>+</sup>的络合比为1:1,同时探讨了响应机理。

    2018年04期 949-955页 [查看摘要][在线阅读][下载 486K]
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环境化工

  • MoS2催化剂活性位形成及甲硫醇脱硫机理的研究

    魏淑贤1;李阳2;葛少辉2;张田1;郭琛1;鲁效庆1

    钼基硫化物作为高效的加氢脱硫催化剂,目前被广泛应用于原油催化脱硫。研究采用密度泛函理论(DFT),对MoS<sub>2</sub>三角形团簇边缘不饱和活性位(CUS)的形成及甲硫醇的催化脱硫过程进行了理论研究。结果表明,活性位形成过程中,氢气首先倾向于在表面发生异裂,随后结合S原子形成硫化氢并脱附形成CUS。甲硫醇倾向于吸附在CUS的桥位,并同时断裂S-H和C-S键形成甲烷,完成脱硫。形成甲烷的基元步骤为整个脱硫反应的速率控制步骤。而氢气氛围下,共吸附H原子使得甲硫醇的吸附能下降,但却能够有效降低脱硫过程中速控步的能垒。

    2018年04期 956-962页 [查看摘要][在线阅读][下载 745K]
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  • 基于拉曼光谱的可视化石英微反应器中间氯甲苯超(亚)临界水氧化研究

    徐明仙1;周新凯2;甄万顺2;贝克2;潘志彦2;林春绵2

    借助可视化石英微反应器和拉曼光谱,探究了间氯甲苯的超临界水氧化过程,实现了对产物CO<sub>2</sub>的原位测定。实验观测了间氯甲苯-H<sub>2</sub>O/H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>体系在加热冷却过程的相态变化,研究了氧化剂倍数、反应温度、反应时间对有机物去除率的影响,以及反应温度和反应时间对CO<sub>2</sub>产率的影响。结果表明:(1)在升温(10℃&#183;min<sup>-1</sup>)与降温(10℃&#183;min<sup>-1</sup>)过程,间氯甲苯-H<sub>2</sub>O/H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>体系在加热和冷却过程均发生了明显相态变化,温度升至304.2℃时,油-水相界面消失,到400℃时,相界面消失形成均一相;经升温和降温后,间氯甲苯-H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>体系有机物的体积较为明显减小;(2)随氧化剂(H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>)倍数的增加,有机物去除率的提高呈先快后慢的趋势,适宜氧化剂倍数为1.50;温度越高、反应时间越长,有机物的去除率越高;当温度为340℃、反应时间为8 min时,间氯甲苯的去除率达到99.4%;(3) CO<sub>2</sub>的产率随着温度的升高或反应时间的延长而增加,当温度为460℃,反应时间为8 min时,CO<sub>2</sub>的产率达到100.0%;间氯甲苯在超临界水中的氧化过程为多步反应。

    2018年04期 963-968页 [查看摘要][在线阅读][下载 387K]
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研究简报

  • 垃圾焚烧飞灰的表面改性及在聚丙烯中的应用研究

    徐林智1;张俭1;孙青1;2;徐利强2;严俊2;盛嘉伟1;2

    采用机械力化学法对垃圾焚烧飞灰进行表面改性,得出优化工艺参数为:硬脂酸钠作为改性剂,改性剂用量2%(wt),球磨机转速200 r&#183;min<sup>-1</sup>,改性时间150 min,球料比3:1。在此参数下,垃圾焚烧飞灰吸油值为28.2 g&#183;(100 g)<sup>-1</sup>,接触角为110.5&#176;,且由傅里叶红外光谱分析可得改性剂与粉体表面存在化学反应。对PP/垃圾焚烧飞灰复合材料进行测试表明50%飞灰添加量的复合材料Cr (Ⅵ)离子浸出浓度为0.05 μg&#183;mL<sup>-1</sup>,且PP/改性飞灰复合材料的拉伸性能、冲击强度及断裂伸长率均优于PP/未改性飞灰复合材料。

    2018年04期 969-974页 [查看摘要][在线阅读][下载 1058K]
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  • 模板法制备TiO2-Al2O3载体对萘加氢催化剂的影响

    刘近1;杨丽娜1;白金1;孙洪宇2;李剑1

    采用模板法制备了介孔TiO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>载体,以磷酸二氢铵为磷源,硝酸镍为镍源,制备了介孔Ni<sub>2</sub>P/TiO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(简称Ni<sub>2</sub>P/TA-<i>n</i>,<i>n</i>为Ti与Al的摩尔比,<i>n</i>=1/20,1/10,1/5)催化剂。采用XRD,N<sub>2</sub>吸附-脱附,SEM,FT-IR,NH<sub>3</sub>-TPD和XPS对催化剂进行了表征,并以萘加氢为探针反应,评价了催化剂性能。结果表明,Ni<sub>2</sub>P/TA-<i>n</i>(<i>n</i>=1/20,1/10,1/5)催化剂以层状形式存在,钛的引入使得P和Al的化学环境发生改变,可以抑制六配位的AlO<sub>6</sub>的生成,而且可以减弱载体中四配位Al<sup>3+</sup>与负载的金属磷化物之间强的相互作用,有利于Ni<sub>2</sub>P相的生成。催化剂具有明显的介孔结构,随<i>n</i>的增加,孔容和比表面积先增加后减小。催化剂以中强酸为主,TiO<sub>2</sub>的引入降低了Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>的酸强度。适宜的介孔孔道、酸性和高的Ni<sub>2</sub>P相纯度使Ni<sub>2</sub>P/TA-<i>n</i>(<i>n</i>=1/20,1/10,1/5)的催化活性和选择性明显高于以溶胶凝胶法制备的TiO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>为载体的Ni<sub>2</sub>P/TiO<sub>2</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>(SG)。介孔Ni<sub>2</sub>P/TA-1/10的催化活性和选择性最高,分别达到98.7%和80.5%,催化剂在线使用100 h仍具有活性且选择性没有明显变化。

    2018年04期 975-982页 [查看摘要][在线阅读][下载 635K]
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